Hmmm... pas simple de répondre à cette question...
Pour moi les "tout-petits" ce sont les enfants de moins de 5 ans.
Je t'aurais bien proposé 
chis sweet home mais tu ne l'auras pas en VF, juste en Vostf... (et encore... si tu arrives à le trouver, 'fin bref).
Ah remarque, en VF tu peux trouver 
Magical Doremi et 
di-gi-charat-panyo par exemple 

Cela dit les animes japonais proposés en France (donc en VF) sont peu fréquents. Il me semble que sur les programmes TV francophones, les programmes pour les tout-petits sont plutôt rares (en général ils ciblent des enfants qui ont quand même plus de 5 ans), et qu'en plus quand il y en a, ce sont souvent des 'productions nationales' (en France => animes français ou belges). Du coup, les éditeurs francophones ne proposent pas de nombreux titres japonais. Pour trouver ca en DVD il faut regarder sur 
le catalogue de Declic Images mais tu verras que ce n'est pas forcément des titres japonais  (quoique tu peux aussi en trouver chez Kaze, maintenant : 
http://www.kaze.fr/boutique/catalogue.php?f=08051ef3b903332bffa361d4b948bd7f&typeproduit=1).
PS : peut-être que 
Card Captor Sakura pourrait leur plaire aussi parce que c'est haut en couleurs et bien animé, mais je ne sais pas s'ils comprendront quelque chose à l'histoire 

C'est la première fois me semble t'il que l'on parles animes pour les tous petits. 

Hmm... apparemment il y a aussi 
Shugo Chara qui pourrait plaire aux tout-petits mais pareil : ce n'est pas licencié donc tu ne le trouveras qu'en version avec des sous-titres 

Tiens j'y pense : pourquoi ne pas essayer 
Mimi Cracra ? 

 C'est pas japonais, d'accord, mais moi je me souviens que j'adorais ca quand j'étais nain 

Apprenez bien tout ça par cœur et un jour vous serez prophète...